hrvatski

Modeliranje strukture i reaktivnosti organskih molekula novom klaster-kontinuum metodom solvatacije

U ovoj disertaciji predstavljena je i primijenjena nova klaster-kontinuum metoda za opis solvatacije. U odnosu na postojeće, ova metoda uvodi novi pristup generiranju klastera na način da se solutu dodaju najvažnije molekule otapala. Pristup se temelji na konceptu solvatacijskih sfera funkcionalnih skupina. Radijusi solvatacijskih sfera dobivaju se analizom radijalnih funkcija raspodjele molekula otapala oko funkcionalnih skupina soluta, što omogućuje eliminaciju molekula otapala koje nisu potrebne za točan opis solvatacije. Nakon toga, daljnja analiza vrši se usporedbom interakcijskih energija preostalih molekula otapala. Predstavljena metoda omogućuje jednostavno, efikasno i nepristrano dobivanje geometrija s određenim brojem molekula otapala. Testiranje metode provedeno je na dva modelna sustava u vodi. Analizom dobivenih geometrija identificirani su obrasci vezanja nabijenih i neutralnih vrsta s molekulama vode, dok su dobivene energije, utežene Boltzmannovom raspodjelom, dale vrijednosti termodinamičkih veličina u odstupanju od 1 kcal/mol od eksperimentalnih. Nakon toga, metoda je iskorištena za istraživanje mogućih reakcijskih mehanizama hidrolize acetil-klorida.

fragmentacijske metode (EFP) ; klaster-kontinuum metoda ; ravnoteža u otapalu ; reakcijski mehanizam ; solvatacija ; solvatacijske sfere ; teorija funkcionala gustoće

nije evidentirano