hrvatski

Niskofrekventna dielektrična spektroskopija i nelinearni električni transport vala gustoće spina

Mjerili smo temperaturnu ovisnost otpora između sobne temperature i 4.2~K te nelinearnu vodljivost i niskofrekventnu dielektričnu relaksaciju u osnovnoj fazi organskog materijala $\kappa$-(BEDT-TTF)$_2$Cu[N(CN)$_2$]Cl. Prethodna magnetska mjerenja na tom materijalu utvrdila su da je temperatura faznog prijelaza $T_{;\text{;C};}; = 22$~K. Ispod te temperature stabilizira se su\-mjer\-ljivi val gustoće spina s blago nagnutim spinovima. To osnovno stanje smo nazvali nekolinearno antiferomagnetsko uređenje. Konkretno, uspostavlja se antiferomagnetsko uređenje s lakom osi paralelnom $b$ osi, a spinovi su lagano nagnuti u smjeru $c$ osi, te time stvaraju konačni feromagnetski moment. Unu\-tar feromagnetskog uređenja stvara se domenska struktura. Izmjeren magnetski moment po spinu iznosi $0.4-1.0 \mu_{;\text{;B};};$, što ukazuje na jaku lokalizaciju elektrona. To je u skladu s ponašanjem otpora uzorka, koji raste od sobne temperature prema Arrheniusovom zakonu, a aktivacijska energija se snižavanjem temperature povećava. Fazni prijelaz možemo povezati s pojavom jasnog vrha u vrijednosti aktivacijske energije na 20~K. Ispod 10~K dolazi do saturacije u promjeni otpora, a ponašanje ispod te temperature može se opisati \textit{;variable-range hopping}; ovisnošću. Uočili smo još i histerezu u ponašanju otpora između 10~K i 25~K. U osnovnoj fazi mjerili smo električnu vodljivost u ovisnosti o istosmjernom električnom polju. Povećanje vodljivosti iznad konačnog električnog polja praga ukazuje na postojanje kolektivnog kanala vodljivosti vala gustoće spina. Na otprilike 13~K električno polje praga ima minimalnu vrijednost. Njegovo povećanje prema temperaturi faznog prijelaza može se razumjeti u okviru standardnog modela klizanja vala gustoće spina uz slabo zapi\-nja\-nje na nečistoće. S druge strane, povećanje električnog polja praga prema niskim temperaturama, uz istovremeno nagli porast relativnog učinka kolektivne vodljivosti pripisujemo uspostavi novog mehanizma kolektivne vodljivosti preko domenskih zidova. Ta se promjena odvija istovremeno s promjenom temperaturnog ponašanja vodljivosti iz Arrheniusovog u \textit{;variable-range hopping};, kao što se to događa i kod Bechgaardovih soli ispod 2~K. Ta činjenica sugerira postojanje stanja unutar procjepa, preko kojih bi val gustoće mogao odgovarati. Pošto su ta energetska stanja povezana s nasumično raspoređenim nečistoćama, pobuđenja bi bila kratkovalna. U osnovnoj fazi mjerili smo i kompleksnu dielektričnu funkciju. U rezultatima su opažene razlike za prvi i drugi monokristal, pošto se u prvom pojavljuje jedan, a u drugom dva dielektrična m\^{;o};da. Široki m\^{;o};d (s širokom raspodjelom relaksacijskih vremena) postoji u oba monokristala, dok se uzak Debyeev pojavljuje samo u drugom. Pošto se u drugom monokristalu radi o dva bliska m\^{;o};da, a općenito su m\^{;o};dovi slabog intenziteta, razvili smo novu metodu kompleksne analize dielektrične funkcije. Rezultati za prvi m\^{;o};d pokazuju da srednje relaksacijsko vrijeme iznad temperature faznog prijelaza $T_{;\text{;C};}; = 22$~K prati temperaturnu ovisnost otpornosti, a ispod te temperature se saturira. Intenzitet titranja iznosi oko $\Delta\eps \approx 10^3$, što je nekoliko redova veličine manje od tipičnih vrijednosti za dugovalna, fazonska pobuđenja vala gustoće. Temperaturno ponašanje je isto tako neuobičajeno, jer mu snižavanjem temperature vrijednost pada. Naime, kod nesumjerljivog vala gustoće spina, recimo kod Bechgaardovih soli, intenzitet titranja je konstantan ili raste s padom temperature. Para\-me\-tar oblika iznad 13~K iznosi $(1 - \alpha) \approx 0.7$, a ispod 13~K doživljava porast vrijednosti prema 1. Parametri drugog m\^{;o};da imaju slično ponašanje, osim što je intenzitet titranja manji, a parametar oblika u cijelom temperaturnom području osnovne faze ima vrijednost 1. Svojstva dielektrične relaksacije povezali smo s već poznatim svojstvima materijala, utvrđenim magnetskim mjerenjima. Domenske zidove u spinu povezujemo s domenskim zidovima naboja, čija kratkovalna pobuđenja povezujemo s dielektričnim odgovorom. Na temperaturama iznad 13~K domene su brojne, a domenski zidovi zapeti za nasumično raspoređene nečistoće, pa je zato m\^{;o};d širok, a parametar oblika manji od 1. Ispod te temperature domene postaju toliko velike, da se protežu preko više nečistoća i njihov oblik i raspored, kao i raspored domenskih zidova ne ovisi više toliko o rasporedu nečistoća. Njihov raspored postaje pravilan, a parametar oblika se povećava na 1. Važno je zamijetiti da se ta promjena događa istovremeno s promjenom mehanizma kolektivne vodljivosti i promjenom ponašanja jednočestične vodljivosti u \textit{;variable-range hopping}; ovisnost. U cijelom pak temperaturnom području sa snižavanjem temperature broj domenskih zidova pada, što povlači za sobom i pad intenziteta titranja. Nekoliko redova manji intenzitet od onog karakterističnog za nesumjerljive valove gustoće spina, vjerovatno je posljedica manjeg broja pobuđenja u osnovnom stanju. Iz činjenice da se srednje relaksacijsko vrijeme saturira ispod temperature faznog prijelaza zaključujemo da zasjenjenje domenskih zidova od strane slobodnih elektrona nije efikasno u osnovnom stanju. Na osnovi gustoće slobodnih elektrona na temperaturi faznog prijelaza možemo procijeniti karakte\-ri\-stičnu dimenziju domenskog zida na toj temperaturi, a ona iznosi u okviru dvodimenzionalnog razmatranja $0.13 \mu$m. Rezultate drugog m\^{;o};da povezali smo s anomalnim magetskim doprinosom i Curie-Weissovom zavisnošću magnetske susceptibilnosti te ih pri\-pi\-sali spinovima na magnetski aktivnim Cu$^{;2+};$ atomima. Svojstva istraživanog sistema usporedili smo s dva druga materijala, Bechgaardovim solima s nesumjerljivim valom gustoće spina i (TMTTF)$_2$Br s sumjerljivim valom gustoće spina. U Bechgardovim solima opaža se klasičan primjer nesumjerljivog vala gustoće spina. Njega formiraju itinerantni elektroni, što se vidi iz činjenice da magnetski moment po spinu iznosi samo $0.08 \mu_{;\text{;B};};$. U temperaturnom području iznad otprilike 2~K, on je zapet na nečistoće, a njegova pobuđenja su dugovalna, tj. fazoni. U skladu sa standardnim mo\-de\-lom imamo dakle malo električno polje praga, veliki konstantni intenzitet titranja, te parametar oblika manji od 1. U (TMTTF)$_2$Br lokalizacija elektrona je nešto veća (magnetski moment po spinu iznosi $0.14 \mu_{;\text{;B};};$), a u osnovnom stanju se formira sumjerljiv val gustoće spina reda sumjerljivosti $N = 4$. On je preko dodatnog vala gustoće naboja $N = 2$ sumjerljivo zapet na pozadinu. Električno polje praga je kao što očekujemo veliko, no parametar oblika je manji nego što bi očekivali kod sumjerljivog zapinjanja. Temperaturna ovisnost vodljivosti i susceptibilnosti sugerira postojanje stanja unutar procjepa (slično kao u $\kappa$-(BEDT-TTF)$_2$Cu[N(CN)$_2$]Cl za temperature ispod 13~K i kao u Bechgaardovim solima za temperature ispod 2~K), preko kojih bi val gustoće mogao odgovarati kratkovalnim pobuđenjima i davati dobivene vrijednosti parametara. Sva ta tri sistema pokrivaju široko područje pojavljivanja vala gustoće spina, od slučaja posve itinerantnih elektrona i fazonskih pobuđenja u Bechgaardovim solima do jako lokaliziranih elektrona i pobuđenja domenskih zidova u $\kappa$-(BEDT-TTF)$_2$Cu[N(CN)$_2$]Cl.

val gustoće spina; dielektrični odziv; nelinearni transport

nije evidentirano