hrvatski

Holsteinovi polaroni i bipolaroni

Uz dovoljno jako elektron-fononsko međudjelovanje transportna svojstva nosilaca naboja male gustoće prate polaronski učinci koji su utvrđeni u brojnim eksperimentima. Postoji niz pokazatelja da su učinci polaronskog tipa značajni za materijale koji su danas predmet intenzivnih istraživanja, od visokotemperaturnih supravodiča do manganata kojima je svojstvena kolosalna magnetootpornost. Iz ovih razloga problem stvaranja polaronskih i bipolaronskih stanja i opisa njihovih svojstva, koji nije jošu cijelosti razriješen, trenutno zaokuplja pažnju mnogih teorijskih istraživanja. Unutar ovog rada proučavana su svojstva polaronskih i bipolaronskih stanja unutar Holstein-Hubbardovog modela u jednoj dimenziji. Model je određen sa četiri parametra: energijom elektronskog preskoka na susjedni čvor $t$, fononskom frekvencijom $\omega$, energijom elektronskog-fononskog vezanja $g$, i Hubbardovim odbijanjem $U$. Dosadašnja razmatranja Holsteinovog polarona pokazala su kako postoji niz režima u kojima se svojstva polarona značajno razlikuju, a u tom smislu posebno je zanimljiv jednodimenzijski problem unutar kojeg adijabatski polaroni nisu neophodno mali (za razliku od problema u dvije i više dimenzija). Predložene su dvije nove numeričke metode koje omogućuju vrlo točan proračun polaronskih stanja u koherentnom dijelu spektra ispod fononskog praga u svim režimima parametara. Numerički rezultati otkrivaju kako ispod fononskog praga, ovisno o parametrima, postoji niz pobuđenih koherentnih polaronskih vrpci, koje su važne za razumijevanje niskoenergijske polaronske fizike. Svojstva polaronskih spektara ovdje su detaljno istražena, s posebnim naglaskom na adijabatski režim parametara u kojem do sada ni osnovno stanje polarona nije bilo opisano na zadovoljavajući način. Kako bi se numerički rezultati objasnili kvalitativno, svojstva polaronskih stanja su u ovom radu raspravljena u odnosu na dvije podjele polaronske dinamike, adijabatsku - neadijabatsku, lokalnu - translacijsku, te u odnosu na dinamičke učinke diskretnosti rešetke. U granici u kojoj elektron gotovo trenutno prati deformaciju rešetke dinamika je adijabatska. U adijabatskoj slici Holsteinovog polarona elektron je samouhvaćen, ostajući uvijek u osnovnom lokaliziranom stanju adijabatskog elektronskog spektra, koje se mijenja parametarski u ovisnosti o deformaciji rešetke. Neadijabatski doprinosi opisani su prijelazima u pobuđena stanja elektronske vrpce adijabatskog elektronskog spektra pri kojima se elektron odvaja od deformacije rešetke. Međutim, kako su ispod fononskog praga nekoherentni procesi, pri kojima se gubi korelacija između elektrona i fonona, energijski zabranjeni, neadijabatski procesi, umjesto delokalizaciji elektrona, doprinose delokalizaciji samog polarona. Lokalna dinamika polaronskih stanja ispod fononskog praga uvijek je stoga dana konačnom korelacijskom dužinom koja opisuje međuodnos elektrona i deformacije rešetke. Kad ova korelacijska dužina ne ovisi o masi rešetke, lokalna dinamika polarona je adijabatska, pri čemu se u koherentnom dijelu polaronskog spektra pojavljuju pobuđene vrpce koje odgovaraju normalnim modovima lokalne adijabatske deformacije rešetke. Disperzija polaronskih stanja, adijabatska ili neadijabatska, određuje translacijsku dinamiku polaronskih stanja koja se uvijek mogu izabrati kao stanja s dobro određenim impulsom. Obzirom na opisana svojstva polaronske dinamike, te posebno vodeći računa o učincima diskretnosti rešetke, u ovom radu predložen je novi fazni dijagram. Naspram drugih, ovaj dijagram izdvaja činjenica da je u stanju opisati sve prijelaze između raznih režima koji se susreću u literaturi: iz adijabatskog u neadijabatsko područje, iz područja slabe veze u područje jake veze, iz područja slobodnih u područje samouhvaćenih polarona, te iz područja velikih u područje malih polarona. Za polarone koji su zbog diskretnosti rešetke samouhvaćeni ($g$ dovoljno veliko), tj. koji su opisani eksponencijalno uskim vrpcama, brza vremenska skala lokalne korelacije elektrona i fonona dobro je razdvojena od spore vremenske skale na kojoj polaron preskače na susjedne čvorove. Iz ovog razloga lokalna i translacijska dinamika samouhvaćenih polarona mogu se razmatrati odvojeno. Kako je ovdje pokazano, prva je uvijek adijabatska, dok je druga neadijabatska za $g>t$, a adijabatska za $g<t$ pri $t>\hbar\omega$. Smanjenjem elektron-fononskog međudjelovanja $g$ dolazi do prijelaza polarona iz samouhvaćenog u slobodno stanje. Ovaj prijelaz posebno je jednostavan u neadijabatskoj granici, $t\ll\hbar\omega$, u kojoj za $g\approx\hbar\omega$ širina kosinusne vrpce malog samouhvaćenog neadijabatskog polarona postaje usporediva sa širinom vrpce elektrona u području slabe veze. Za $t\gtrsim\hbar\omega$, međutim, ovaj prijelaz je znatno složeniji, i dan je s $\lambda=g^2/t\ ; \hbar\omega\approx1$. Naime, pri prijelazu dolazi do jake hibridizacije između nekoliko vrpci ispod fononskog praga, što ukazuje na jako miješanje lokalne i translacijske dinamike. Kako bi se ova složena struktura spektra mogla bolje objasniti, ovdje su proučena svojstva parnosti polaronskih stanja koja proizlaze iz invarijantnosti rešetke na prostornu inverziju. Hibridizacija postoji između stanja iste parnosti, dok se stanja suprotne parnosti križaju bez hibridizacije. Također, u okviru adijabatske aproksimacije, koja uz odgovarajući izbor parametra $g$ dobro opisuje područje $t\gg\hbar\omega$, je pokazano kako uzrok jake hibridizacije između polaronskih vrpci leži u diskretnosti rešetke. Učinci diskretnosti, osim što dovode do stvaranja efektivne barijere (Peierls-Nabarrova barijera) za gibanje polarona dužkristalne rešetke, odgovorni su i za efektivno miješanje translacijskog stupnja slobode i najnižeg simetričnog normalnog moda lokalne deformacije rešetke. Numerički rezultati potvrđuju ove zaključke. Jaka hibridizacija polaronskih vrpci pridruženih dvama normalnim modovima deformacije rešetke, najnižem antisimetričnom (translacijskom) i najnižem simetričnom, dobiva se samo u području malih polarona, $\lambda\gtrsim1$, no ne i u području velikih polarona, $\lambda\lesssim1$, dok se za vrpce pridružene višim normalnim modovima dobiva slaba hibridizacija neovisno o parametru $\lambda$. Učinci diskretnosti zanemarivi su u području velikog adijabatskog polarona, $\lambda<1$, koji se ponaša kao slobodna čestica. Za $g/\hbar\omega\sim(t/\hbar\omega)^\frac{; ; ; 1}; ; ; {; ; ; 4}; ; ; $ veliki adijabatski polaron kontinuirano prelazi u područje slabe veze, u kojem nema pobuđenih polaronskih vrpci ispod fononskog praga, budući da je priroda polaronske dinamike neadijabatska. Uz pomoćpolaronskih stanja za frekventno područje ispod fononskog praga izračunate su dinamičke korelacijske funkcije koje opisuju svojstva sustava u granici male gustoće slobodnih nosilaca naboja. Razmotreni su koherentni doprinosi optičkoj vodljivosti i jednoelektronskoj spektralnoj funkciji, te je pokazano da zbog svojstva parnosti ova dva spektra sadrže komplementarne informacije o jednoelektronskom sustavu u granici vrlo niskih temperatura. Iako su doprinosi koherentnih prijelaza optičkoj vodljivosti obzirom na ukupnu spektralnu težinu dosta mali, oni predstavljaju fizikalno zanimljiv nov rezultat. U slučaju jednoelektronske spektralne gustoće doprinosi pobuđenih polaronskih vrpci su veliki u prijelaznom području parametara (uz ne prejako vezanje $g$). Raščlamba nelokalnih (ovisnih o $k$) doprinosa vlastitoj energiji elektrona, koji su zanemareni u radovima temeljenim na aproksimaciji dinamičkog srednjeg polja, pokazuje njihovu važnost za adijabatsku translacijsku dinamiku. Osim opsežne rasprave jednoelektronskog problema, u ovom radu razmotren je i Holsteinov dvoelektronski problem obzirom na stvaranje bipolaronskih stanja. Budući da je uz singletno spinsko uređenje u okviru Holsteinovog modela efektivno međudjelovanje između dva elektrona uvijek privlačno, razmotreni su i učinci kratkodosežnog Hubbardovog odbijanja. U adijabatskoj aproksimaciji izvedena su dva važna rezultata. Prvi pokazuje kako tripletno spinsko uređenje odgovara singletnom u granici $U\rightarrow\infty$, u kojoj dva elektrona nisu vezana. Drugi se odnosi na granicu $U\rightarrow0$, za koju je pokazano da su polaronski i bipolaronski spektri isti uz zamjene parametara: $t_{; ; ; bp}; ; ; \rightarrow2t_{; ; ; pol}; ; ; $, $g_{; ; ; bp}; ; ; \rightarrow2g_{; ; ; pol}; ; ; $, iz čega proizlazi kako su uz iste parametre neadijabatski doprinosi važniji za polarone nego za bipolarone. Razmatranjem stabilnosti velikog adijabatskog bipolarona nađeno je kako se on, slično kao i mali bipolaron, raspada na dva slabo vezana polarona za $U\gtrsim4\varepsilon_p$. Ukazano je na mogućnost da bipolaroni, za konačni $U$ ili u pobuđenim stanjima, kada su stabilni obzirom na adijabatsku dinamiku, mogu tvoriti metastabilna stanja s energijom višom od energije dvaju neadijabatskih polarona. Raščlamba bipolaronskih spektara, koji uključuju i koherentne pobuđene vrpce izračunate po prvi put ovdje, pokazuje da postoje lagana stanja malih bipolarona u području u kojem dolazi do složenog miješanja učinaka diskretnosti rešetke i adijabatskih i neadijabatskih doprinosa. Energija kondenzacije jednog ovakvog bipolarona reda je veličine energije fonona.

polaron; bipolaron; Holstein; Hubbard; adiabatska dinamika; diskretnost rešetke

nije evidentirano